• Sunday February 17,2019

Jahrzehnte nach der Bombenherstellung bleibt der radioaktive Abfall gefährlich

(Inside Science) - Vor fast 30 Jahren haben der Bundesstaat Washington und zwei Bundesbehörden der Sanierung des Hanford Nuclear Reservation zugestimmt, einem 586 Quadratkilometer großen Stück Sagebrush-Wüste, in dem die USA vor 75 Jahren Plutonium für Atomwaffen produzierten. Dabei wurden eine halbe Billion Gallonen chemisch toxischer und radioaktiver Abfälle auf den Boden geworfen oder in das Grundwasser injiziert. Einiges davon hat den Columbia River erreicht. Weitere 56 Millionen Gallonen konzentrierter, radioaktiver Schlamm und kristallisierte Salze korrodieren in 177 unterirdischen Tanks aus Stahl und Beton.

Obwohl der Tankabfall nur einen Bruchteil der Gesamtmenge ausmacht, ist seine sichere Entsorgung eine der dringendsten Prioritäten des Standortes, insbesondere für die politischen Entscheidungsträger und Einwohner von Washington und Oregon. Vor achtzehn Jahren begannen die Arbeiter mit dem Bau einer Anlage zur „Immobilisierung“ des verbleibenden Abfalls durch Verglasung - ein Verfahren, bei dem es mit geschmolzenem Glas gemischt, gekühlt und in Edelstahlbehälter für eine Langzeitlagerung unter Tage an einem noch nicht benannten Ort eingeschlossen wird.

Heute ist die Aufgabe nicht abgeschlossen. Eine der Hauptursachen dafür ist, dass das Entwerfen, Bauen und Betreiben der Infrastruktur zur Behandlung des Abfalls das komplizierteste Projekt seiner Art ist, das jemals versucht wurde. Und das liegt daran, dass der Müll selbst kompliziert ist. Obwohl in Hanford kein Plutonium mehr erzeugt wird, zeichnet sich dieses merkwürdige Element weiterhin durch die Bemühungen der Regierung ab, die durch die Entstehung verursachten Schäden zu mildern und jedes weitere Umwelt- und Menschenrisiko für die nächsten Jahrhunderte zu verhindern.

Wie ist es passiert?

Der Bau des weltweit ersten Plutoniumproduktionsreaktors der Welt begann 1943 am Standort. Während des Zweiten Weltkriegs und während des Kalten Krieges stellten die USA in Hanford rund 67 Tonnen Plutonium her. Seine Reaktoren bombardierten Uran-238 mit Neutronen, um Plutonium-239 zu erzeugen. Das Isotop eignet sich am besten für die Herstellung großer kontrollierter Explosionen wie der Fat Man-Bombe, die 1945 über Nagasaki platzte. Hanford hatte neun Plutonium-Produktionsreaktoren, zahlreiche andere Gebäude sowie Abfallgruben und Abfälle Dumps, die insgesamt vier Superfund-Standorte wurden.

Bei jedem Bombardement wurde eine Kette von Spaltprodukten erzeugt, die jeweils eine eigene Halbwertszeit- und Verfallskette haben. Die extrem lange Halbwertszeit einiger dieser Nebenprodukte (Zehntausende von Jahren) legt fest, dass der Abfall länger aufbewahrt werden muss, als es sich die meisten Menschen vorstellen können, von seinem aktiven Management ganz zu schweigen. Aber das Problem ist nicht nur Strahlung. Auch die Chemie der Abfälle lässt das Problem unlöslich erscheinen.

Langzeitspeicherung ungelöst

Nachdem das Plutonium hergestellt worden war, musste es chemisch vom Uran getrennt werden. Da das Manhattan-Projekt das erste seiner Art war, wurde viel Abfall erzeugt, bevor die Hanford-Experten das effiziente und weit verbreitete PUREX-Verfahren entwickelten.

Die Entscheidung, Hanford-Abfälle zu vitrifizieren, wurde unmittelbar nach der Einstellung der Plutoniumproduktion im Jahr 1987 getroffen. Zu diesem Zweck wurde im Jahr 2000 mit dem Bau der Hanford-Abfallbehandlungs- und Immobilisierungsanlage (auch "Vit-Anlage" genannt) begonnen Der Bundesstaat Washington und die Bundesregierung forderten eine vollständige Verglasung bis Ende 2018.

Die Anlage befindet sich jedoch noch im Aufbau. Es gab Verzögerungen, Kostenüberschreitungen, unzureichende Kontrolle der Auftragnehmer, Umstrukturierung von Agenturen, politische Blockaden und Verwaltungssanktionen. In der Washingtoner Abteilung für Ökologie, dem wichtigsten Hanford-Wachhund des Staates, mussten die Menschen ihre Vorstellungskraft ausdehnen, um Hanfords dilatativen Fortschritt zu ermöglichen, sagte Cheryl Whalen, die Abteilungsleiterin der Abteilung für Aufräumarbeiten. Zuerst würden sie sagen, sie hofften, den Abfall behandelt sehen zu können, "bevor ich in Rente gehe", sagte sie. "Jetzt ist es, bevor ich sterbe."

Das Drei-Parteien-Abkommen von 1989 zwischen dem Energieministerium, der Umweltschutzbehörde und dem Staat Washington verpflichtet das DOE dazu, die Sanierung abzuschließen. Die EPA regelt die Konzentrationen an Radionukliden und Chemikalien, die in der Umwelt gemäß dem Comprehensive Environmental Response, Compensation and Liability Act (Superfundgesetz), dem Clean Water Act und anderen Bundesgesetzen zugelassen werden können. Die Washingtoner Abteilung für Ökologie reguliert die toxischen Chemikalien gemäß dem Bundesgesetz über die Erhaltung und Wiederherstellung von Ressourcen . Das DOE muss all diese Gesetze einhalten.

Der ursprüngliche Plan für das Vit-Werk sah den Baubeginn vor der Fertigstellung der Anlage vor. Dies führte zu zahlreichen Verzögerungen bei Konstruktionsfehlern und unbeantworteten technischen Fragen. Die derzeitigen Pläne sehen vor, die Abfallströme in hochaktive Abfälle und schwachaktive Abfälle zu trennen. Bis ein geologisches Endlager ausgewiesen und gebaut ist, werden die hochrangigen Abfallbehälter in Hanford oberirdisch gelagert. Die Abfallbehälter mit niedriger Aktivität werden dauerhaft in Gräben vor Ort gelagert.

Rund 90 Prozent des gesamten Abfallvolumens werden als schwach aktivierter Abfall eingestuft: Er besteht hauptsächlich aus den Flüssigkeiten, weniger Cäsium, Strontium und Technetium. Die Radioaktivität stammt zu rund 90 Prozent aus dem hochaktiven Abfall, der weit weniger Volumen einnimmt, jedoch den größten Teil der verbleibenden Strahlung enthält.

In den letzten 75 Jahren hat sich der Abfall in jedem Tank in Schichten mit unterschiedlichen physikalischen und chemischen Eigenschaften abgelagert. An der Unterseite befindet sich ein „harter Absatz“ aus festem Rohstoff. Darüber befindet sich eine Schlammschicht mit der Konsistenz von Erdnussbutter. Darüber befindet sich ein großes Flüssigkeitsvolumen, und eine Kruste aus verdampften Salzen übersteigt die Flüssigkeit. Schließlich strömen die aus dem Müll austretenden Gase durch den Kopfraum unter dem Tankdeckel. Die Flüssigkeiten wurden aus vielen der ältesten einschaligen Tanks abgepumpt, um eine weitere Zersetzung des Stahls zu verhindern, wodurch das Innere des Tanks mit bemerkenswert grotesken Anhaftungen von Quark, Schlamm und Kruste belastet wurde, die auf eine weitere Behandlung warteten.

Unheimlich - aber wie gefährlich

Der Gedanke an sowohl Strahlung als auch giftige Chemikalien neigt dazu, die Menschen unwohl zu machen. Laut David Clark, der Plutonium (Pu-239, Halbwertzeit 24.100 Jahre) am Los Alamos National Laboratory studiert, fürchten die meisten Menschen das Element wegen seiner Verbindung mit Atomwaffen. Wenn es sich jedoch nicht um eine Bombe oder um ein schlechtes Benehmen in einem Kernkraftwerk handelt, ist es im Allgemeinen nur schädlich, wenn eine Person es einnimmt oder einatmet. Zwei weitere, mehr Spaltprodukte, Cäsium-137 (Halbwertszeit etwa 30 Jahre) und Strontium-90 (Halbwertszeit fast 29 Jahre), werden die größte Radioaktivität im Hanford-Abfall für das nächste Jahrhundert darstellen. Durch diese beiden Elemente wurde in den Tanks so viel Wärme erzeugt, dass ein Großteil der Masse, jedoch nicht die gesamte Masse, in Kanälen abgeführt wurde, die an anderer Stelle des Standorts unter Wasser gekühlt wurden, bis die Verglasungsanlage mit der Behandlung von hochgradigem Abfall beginnt. Dieses Startdatum ist derzeit 2036.

Obwohl es in Hanford alles darum ging, Plutonium für andere Zwecke anzureichern, ist noch immer genug Abfall vorhanden, dicht und unlöslich, um einige Experten nervös zu machen. Es dauert nur etwa 10 Kilogramm, um eine Kettenreaktion zu starten. 2012 wurde der Bau der Verglasungsanlage größtenteils ausgesetzt, nachdem das General Accountability Office einen äußerst kritischen Bericht herausgegeben hatte. Zwei Jahre nachdem das Verteidigungsministerium für nukleare Sicherheit (NASA) die Befürchtung geäußert hatte, dass sich irgendwo in der Fabrik genug Plutonium sammeln könnte - in den riesigen Schmelzgeräten, wo sich das Unternehmen befindet Abfälle werden mit geschmolzenen glasbildenden Mineralien in den Millionen Fuß von Rohrleitungen oder anderswo gemischt, um eine Kettenreaktion auszulösen.

Ein zweites großes Problem war Wasserstoff, der sowohl durch Radioaktivität als auch durch chemische Reaktionen im Abfall kontinuierlich freigesetzt wird. Wenn sich genug davon in Taschen in Rohren oder in Kopfbereichen von Tanks und Schmelzgeräten sammelt, könnte es explodieren. Aber bis 2017 versicherte das Energieministerium den Interessenvertretern von Hanford, dass diese Probleme ebenso wie viele andere gut genug gelöst wurden, um 2022 mit der Veraschung von Abfällen mit geringer Aktivität zu beginnen.

Nicht jeder ist sanguinisch. Das Hanford Vit-Werk liegt 20 Jahre hinter dem Zeitplan. Haben wir überhaupt alle Probleme erkannt, geschweige denn gelöst?

Nicht der nukleare Abfall Ihrer Mutter

Atomkraftwerksabfälle werden in vielen Ländern erfolgreich vitrifiziert - in den meisten Fällen wird jedoch nur ein chemischer Trennungsprozess zur Erzeugung von Brennstoff verwendet, wohingegen Hanford drei Hauptprozesse und mehrere Variationen verwendete. In Bezug auf die Verglasung übertrifft der Einfluss der Chemie den Einfluss der Strahlung bei weitem. "Ich kann Ihnen als Glaswissenschaftler sagen - es gibt keinen einzigen radioaktiven Bestandteil, der in irgendeiner Weise in Betracht gezogen wird, ein haltbares Glas herzustellen", sagte Alfred Kruger, leitender Glaswissenschaftler am DOE's Office of River Protection in Dover Hanford. Es sind all die anderen Elemente, die den Ärger verursachen - so sehr, dass „die Lehrbuchchemie in Hanford nicht funktioniert“, sagte Vince Panesco, Vize Panesco, der im Februar 2018 ein Forum der National Academy of Sciences (National Academy of Sciences) hielt.

Whalen stimmt zu. "Sie haben Tausende von Verbindungen und die Chemie verändert sich ständig", sagte sie. "Sie haben bereits viele Verbindungen gebildet, die ursprünglich nie in die Tanks gesteckt wurden."

Und wie sich herausstellt, hat Plutonium, das wegen seiner Radioaktivität weit gefürchtet wird, einige unvorhergesehene chemische Tricks im Ärmel. Einer von ihnen gab den Arbeitern tatsächlich mehr Möglichkeiten, sie von Uran zu trennen.

Nummer 94 des Periodensystems, Plutonium ist zwei Leerzeichen von Uran entfernt. Dies bedeutet, dass es sich um ein chemisch toxisches Schwermetall wie Blei, Quecksilber und Wismut handelt, dessen Chemie relativ gut verstanden wird. Plutoniums Elektronen verhalten sich jedoch seltsam.

Alle Elemente links vom Plutonium im Periodensystem sind durchaus gewillt, Elektronen miteinander zu teilen, und bilden sich hinklig hier und dorthin; die Elemente nach rechts, weit weniger. Aber, sagte Clark, Plutonium kann in beide Richtungen gehen: Setzen Sie es unter Druck, und es wird Hände mit den linken Elementen über das Wasser geben; stellen Sie es in ein Vakuum und es schließt seine Grenzen wie seine rechten Nachbarn. Es ist das einzige bekannte Element mit dieser zweiseitigen Eigenschaft, und wie dies sein chemisches Verhalten beeinflusst, ist unvollständig. Plutonium hat auch sechs Oxidationsstufen (dh es können bis zu sechs Elektronen gewinnen oder verlieren), von denen bis zu vier in einer sauren chemischen Umgebung koexistieren können. Diese einzigartige Eigenschaft gab Hanford-Arbeitern mehr Möglichkeiten, das Plutonium abzutrennen, da sie mit verschiedenen Chemikalien jeden Oxidationszustand selektiv ausfällen konnten.

Obwohl es zahlreiche historische Aufzeichnungen sowie jahrzehntelange wissenschaftliche Studien und Analysen gibt, wird der Abfall immer noch nicht vollständig verstanden. Die Mischung aus Radionuklidchemie und „regelmäßiger“ Chemie schafft Unsicherheit, und oft scheint es, als würde die Lösung eines Problems eine Kaskade neuer Probleme auslösen.

Säure Redux

Alle Trennungsvorgänge waren mit starken Säuren verbunden. Sowohl Strahlung als auch Säure führen dazu, dass Stahltanks korrodieren und abgebaut werden. Also fügten die Hanford-Arbeiter riesige Mengen Natriumhydroxid hinzu, um die Säure zu neutralisieren. Während des Trennungsprozesses ebenfalls zugegeben: organische Verbindungen einschließlich Kerosin, Trichlorethylen, Hexon, Tributylphosphat und Tetrachlorkohlenstoff sowie Anorganika, einschließlich Natriumbismutat, Flusssäure, Natriumdichromat, Schwefelsäure und Diatomeenerde. Die organischen Substanzen halfen dabei, Plutonium aus seinen löslichen Formen auszufällen, sagte Kruger. Aber auch sie können Probleme im Glas verursachen. Beispielsweise wurden dem Abfall im Rahmen der Cäsiumentfernung etwa 100 Tonnen Cyanid zugesetzt, Cyanid kann jedoch in stark alkalischen Umgebungen giftige Gase erzeugen. Zu Beginn waren die Tanktemperaturen und Risiken, die sich ergeben könnten, wenn der Abfall nach dem Entfernen von Flüssigkeiten ausgetrocknet war, ein wichtiges Anliegen, da eine Explosion die Temperatur des Inhalts erhöhen und eine Reihe dieser Bestandteile auslösen könnte. Bisher wurden größere Explosionen vermieden, vor allem, weil die Tanktemperaturen viel niedriger zu sein scheinen als die Werte, die thermische Reaktionen auslösen könnten.

Der Uranbrennstoff, aus dem das Plutonium gewonnen wurde, wurde in Aluminiumhülsen gehüllt, um zu verhindern, dass Urans Spaltprodukte in das den Reaktor umgebende Kühlwasser oder die nahe Umgebung entweichen. Die Ummantelung löste sich auf, so dass alles Aluminium für die Reaktion mit neuen Stickstoffverbindungen verfügbar war, die in der Glasschmelze kristallisieren können. Kristalle im Glas sind unerwünscht; Glas ist eine amorphe Substanz, das heißt, seine Atome bilden zufällige Formen wie Murmeln in einer Schüssel und nicht die Gitter, die Kristalle enthalten. Im Idealfall sind die Abfälle gleichmäßig im Glas verteilt, so dass sie nicht mehr auf Musikstühlen spielen und neue Kombinationen bilden können, die die Integrität des Glases beeinträchtigen und entweder giftige Chemikalien oder Strahlung entweichen lassen.

Dann gibt es noch die Halogenide - Fluor- und Chlorverbindungen. Die meisten davon kamen als unbeabsichtigte Folge der Verwendung von billigem Natriumhydroxid in den Abfall, sagte Kruger. "Halogenide sind nicht Ihr Freund, wenn Sie Glas herstellen oder mit Stahl umgehen", fügte er hinzu. "Dies begrenzt die Menge an Halogeniden, die verarbeitet werden können." Dies ist ein häufiges Problem bei der Verglasung, denn wenn der Abfall zu viel von einer Chemikalie oder einer anderen enthält, kann sich das geschmolzene Gemisch im Schmelzgerät auf unerwünschte Weise verhalten oder nicht zu einer Verglasung glatte Glassäule. Zum Beispiel können hohe Mengen Wismut in der Schmelze dazu führen, dass die geschmolzene Mischung schäumt, und wenn der Schaum bestehen bleibt, hinterlässt er viele Blasen im gekühlten Glas. Obwohl für viele dieser Probleme Korrekturen entwickelt wurden, verringern diese Verfahren manchmal die Menge an Abfall, die mit dem Glas gemischt werden kann, was die Gesamtzahl der erforderlichen Kanister erhöht.

Radionuklide, wir kennen Sie kaum

Zusätzlich zu den schwereren Elementen erfordern die Regulatoren die Kontrolle von Technetium-99 (Halbwertszeit 211.000 Jahre) und Jod-129 (Halbwertszeit 15, 7 Millionen Jahre). Im Gegensatz zu den Schwermetallen sind beide sehr gut löslich und flüchtig, sodass Feststoffe und Flüssigkeiten entweichen können. Während der Verglasung sind die zum Schmelzen des Glases erforderlichen Temperaturen hoch genug, um die Schmelze zu verlassen. Sie müssen irgendwann gefangen und in den Abfallstrom zurückgeführt werden.

Technetium-99 hat ein radiochemisches Rätsel geschaffen. Laut Clark gingen die Chemiker davon aus, dass es mit Sauerstoff reagieren würde, um Pertechnetat zu bilden, von dem sie wussten, dass sie es mit sogenannten Ionenaustauschersäulen entfernen könnten. Das würde das Problem des Fluchtens von Technetium lösen. Aber das war nicht das ganze Technetium: Ein beträchtlicher Prozentsatz bildete eine noch nicht identifizierte Verbindung, die die Ionenaustauschersäulen nicht einfangen.

Glas voll, halb leer

Trotz aller wissenschaftlichen Unsicherheiten sind Wissenschaftler und Manager von Hanford zuversichtlich, dass der Abfall vitrifiziert werden kann und die großen Sicherheitsbedenken ausgeräumt werden. In der Verglasungsanlage befindet sich ein Labor, in dem der Inhalt jedes Tanks geprüft werden kann. Im Vorbehandlungsabschnitt können Anpassungen vorgenommen werden, bevor der Abfall zu den Schmelzgeräten geleitet wird, um sie mit glasbildenden Chemikalien zu verbinden. Das für die Aufgabe gewählte Borosilikatglas ist anpassungsfähig genug, um zu vitrifizieren, wenn der Rezeptur einige chemische Zusätze hinzugefügt werden.

Auf dieser Tatsache beruht die Hoffnung auf Aufräumarbeiten. Wenn wir davon ausgehen, dass der Abfall letztendlich immobilisiert wird, wird dies ein Wunder oder ein Beweis für den Erfindergeist von Forschung und Technik sein? "Es wird irgendwo dazwischen sein", sagte Dan McDonald von der Washington Department of Ecology, der die Planung und den Betrieb der Verglasungsanlage überwacht.

"Es ist erstaunlich, wie viel Abfall bei der Entwicklung unserer Atomwaffen entstanden ist", sagte Ken Niles, Verwalter der nuklearen Sicherheit des Oregon Department of Energy. "Es war ein riesiges Unterfangen, das Arsenal aufzubauen, und es muss dasselbe sein, um die Umwelt wiederherzustellen."

Auch wenn der Optimismus der Wissenschaftler und Ingenieure begründet ist, wird es noch fast zwei Jahrzehnte dauern, bis die Verglasungsanlage auf Hochtouren läuft. Es kann also 2047 sein - oder später -, bis die Geister des Plutoniums endgültig zur Ruhe kommen.

[Diese Geschichte erschien ursprünglich in Inside Science News]

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